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北理工團(tuán)隊(duì)在單原子合金多相催化炔烴轉(zhuǎn)移加氫研究中取得進(jìn)展


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js5金沙2004cm材料學(xué)院能源催化研究所陳文星課題組近日在Pd1Fe單原子合金催化劑設(shè)計(jì)與應(yīng)用研究中取得重要進(jìn)展。2024年5月,相關(guān)研究成果以“Lattice Strain and Mott-Schottky Effect of Charge-Asymmetry Pd1Fe Single Atom Alloy Catalyst for Semi-Hydrogenation of Alkynes with High Efficiency”為題在國(guó)際知名期刊《ACS Nano》上發(fā)表。js5金沙2004cm陳文星副教授、河北科技大學(xué)王碩副教授、中國(guó)石油大學(xué)(北京)李振興教授和伊比利亞國(guó)際納米技術(shù)實(shí)驗(yàn)室郭天祺為論文共同通訊作者,js5金沙2004cm材料學(xué)院孫志一博士為第一作者。

炔的選擇性加氫是學(xué)術(shù)界和現(xiàn)代化學(xué)工業(yè)中的一個(gè)關(guān)鍵反應(yīng),其中鈀基催化劑被認(rèn)為是最有效的。然而,由于其高活性引起的過(guò)度氫化,其應(yīng)用受到限制。近年來(lái),研究人員一直在努力提高鈀基催化劑對(duì)炔烴選擇性加氫反應(yīng)的性能。方法包括引入第二金屬制備合金或核殼催化劑,雜原子修飾或構(gòu)建肖特基結(jié)等。然而,這些方法往往不能同時(shí)在活性和選擇性之間取得平衡。自2012年以來(lái),單原子合金(SAA)催化劑得益于其混合動(dòng)力學(xué)和獨(dú)特的幾何結(jié)構(gòu)一直處于材料化學(xué)的前沿。獨(dú)特的合金組合導(dǎo)致低含量組分原子的電子結(jié)構(gòu)發(fā)生顯著變化,d帶變窄,從而改變了底物的吸附/解吸能力。雖然報(bào)道了一些用于炔烴半氫化的單原子合金,但它們的性能和具體的調(diào)控機(jī)制仍不令人滿意。因此,理解界面效應(yīng)和掌握調(diào)控原理是今后設(shè)計(jì)高效、穩(wěn)定催化劑的必要條件。

為了解決這些問(wèn)題,陳文星研究組合理設(shè)計(jì)了一種由Pd1Fe合金芯和半導(dǎo)體P摻雜C殼層組成的電荷不對(duì)稱(chēng)“裝甲”單原子合金催化劑(命名為Pd1Fe SAA@PC),作為一種理想的高效選擇性加氫催化劑。多重光譜分析和密度泛函數(shù)理論(DFT)計(jì)算表明,Pd1Fe SAA@PC受晶格拉伸和肖特基效應(yīng)的雙重調(diào)控,并分別用于調(diào)控加氫的選擇性和活性。具體如下:(1) PC殼層施加外部牽引力,使Pd1Fe合金內(nèi)部產(chǎn)生1.2%的拉伸應(yīng)變,提高反應(yīng)選擇性。(2) P的摻雜作用會(huì)使C殼層實(shí)現(xiàn)從p型半導(dǎo)體到n型半導(dǎo)體的過(guò)渡,形成獨(dú)特的肖特基結(jié),從而提高了炔的半加氫活性。催化劑形貌相關(guān)圖像如圖1所示。

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圖1. 鎧甲型Pd1Fe SAA@PC的合成策略和形態(tài)結(jié)構(gòu)。

在常溫常壓條件下,Pd1Fe SAA@PC在苯乙炔的半氫化反應(yīng)中實(shí)現(xiàn)了4分鐘內(nèi)轉(zhuǎn)化率為99.9%,選擇性為98.9%。而且,當(dāng)反應(yīng)時(shí)間延長(zhǎng)至60分鐘時(shí),苯乙烯的選擇性仍保持在96.0%以上,超過(guò)了以往報(bào)道的催化劑。晶格應(yīng)變和Schottky效應(yīng)的雙重調(diào)控確保了Pd1Fe SAA@PC在苯乙炔半加氫反應(yīng)中的優(yōu)異性能。這些明確的界面調(diào)制策略為半加氫催化劑的合理設(shè)計(jì)和性能優(yōu)化提供了實(shí)用的途徑。

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圖2. Pd1Fe SAA@PC催化劑的苯乙炔加氫測(cè)試結(jié)果。

多重X射線光譜和密度泛函數(shù)理論(DFT)計(jì)算表明,晶格應(yīng)變和肖特基效應(yīng)都源于P-C“盔甲”結(jié)構(gòu)對(duì)內(nèi)部的強(qiáng)相互作用,發(fā)揮了調(diào)節(jié)底物在Pd1Fe SAA@PC上的選擇性吸附和烯烴解吸能壘的雙重作用。Pd1Fe SAA外部穩(wěn)定的PC殼對(duì)內(nèi)部合金產(chǎn)生牽引作用,從而導(dǎo)致Pd1Fe SAA的拉伸應(yīng)變約為1.17%(≈1.2%)。在加氫之前,催化劑將苯乙炔分子吸附在底物上,形成吸附態(tài)PhCCH*。由于P摻雜的C殼層的包覆作用,苯乙炔優(yōu)先吸附在C位點(diǎn)上,而不是直接吸附在Pd1Fe合金球上。類(lèi)似于“盔甲”結(jié)構(gòu)的吸附方式避免了金屬位點(diǎn)與外部環(huán)境的直接接觸,從而提高了催化劑的穩(wěn)定性。

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圖3. Pd1Fe SAA@PC的理論計(jì)算結(jié)果

全文鏈接:https://doi.org/10.1021/acsnano.4c02710

該研究課題得到了國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目、北京市自然科學(xué)基金項(xiàng)目、北京市理工大學(xué)青年學(xué)者科研基金項(xiàng)目、河北省自然科學(xué)基金項(xiàng)目、中國(guó)科學(xué)院青年創(chuàng)新促進(jìn)會(huì)基金成員項(xiàng)目和寧波市3315創(chuàng)新團(tuán)隊(duì)項(xiàng)目的資助。


附作者介紹:

陳文星,js5金沙2004cm副教授,博士生導(dǎo)師,碩士生導(dǎo)師。2011年本科畢業(yè)于北京航空航天大學(xué)化學(xué)學(xué)院;2015年博士畢業(yè)于中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)國(guó)家同步輻射實(shí)驗(yàn)室,師從國(guó)際著名同步輻射X-射線譜學(xué)專(zhuān)家、前全國(guó)同步輻射專(zhuān)業(yè)委員會(huì)理事長(zhǎng)吳自玉教授;2016年在清華大學(xué)化學(xué)系進(jìn)行博士后研究,師從李亞棟院士;2018年受聘于js5金沙2004cm材料學(xué)院,并建立課題組,擔(dān)任獨(dú)立PI。主要在金屬納米、團(tuán)簇、單原子催化劑的原子級(jí)可控合成、結(jié)構(gòu)表征與催化性能分析方面從事研究工作,并致力于應(yīng)用X-射線譜學(xué)方法從原子分子尺度上對(duì)物質(zhì)的局域結(jié)構(gòu)進(jìn)行解析,運(yùn)用基于同步輻射大科學(xué)裝置平臺(tái)的原位測(cè)試技術(shù)對(duì)相關(guān)反應(yīng)機(jī)理進(jìn)行探索。相關(guān)成果已發(fā)表文章250余篇,SCI總引用32000余次,60余篇入選ESI前1%高被引論文,H指數(shù)91。其中以通訊作者/第一作者(含共同)身份,分別在Nat. Catal. (1),Science Advances (1),Nat. Commun. (5),J. Am. Chem. Soc. (6),Angew. Chem. Int. Ed. (5),Advanced Material (7),Energy Environ. Sci. (4)等期刊上發(fā)表論文90余篇。連續(xù)四年(2020-2023)入選科睿唯安全球高被引科學(xué)家榜單。2021年入選Elsevier&Stanford公布的“標(biāo)準(zhǔn)化引文指標(biāo)全科作者數(shù)據(jù)庫(kù)”全球10萬(wàn)全科科學(xué)家年度影響力名單。入選2021年英國(guó)皇家化學(xué)會(huì)Top 1%高被引中國(guó)作者名單。2021年獲《麻省理工科技評(píng)論》“35歲以下科技創(chuàng)新35人”提名。申請(qǐng)專(zhuān)利四項(xiàng),授權(quán)兩項(xiàng)。擔(dān)任Nano Research和Energy and Environmental Advances期刊編委,以及Nano Research Energy、SmartMat和Rare Metals等期刊青年編委。2023年獲評(píng)Nano Research Energy學(xué)術(shù)新星和優(yōu)秀編委。作為客座編輯組織Rare Metals的“Single-Atom Catalysis”專(zhuān)刊和EcoEnergy的“碳材料能源轉(zhuǎn)化與存儲(chǔ)”專(zhuān)刊。作為課題負(fù)責(zé)人主持國(guó)家自然科學(xué)基金面上項(xiàng)目、青年項(xiàng)目,北京市面上基金項(xiàng)目,企業(yè)橫向項(xiàng)目,js5金沙2004cm人才引進(jìn)啟動(dòng)項(xiàng)目和優(yōu)青培育項(xiàng)目等,擔(dān)任Angew、Adv. Mater.、Matter、Adv. Energy Mater.、Adv. Funct. Mater.、Nano Research等學(xué)術(shù)期刊獨(dú)立審稿人。應(yīng)邀在ACS Energy Lett.、Small、Aggregate、Chem. Commun.等期刊撰寫(xiě)綜述文章9篇。受邀參加三十余次國(guó)內(nèi)外重要學(xué)術(shù)會(huì)議并做邀請(qǐng)報(bào)告。主講js5金沙2004cm材料學(xué)院《催化原理及應(yīng)用》《微納加工技術(shù)與材料》等課程。



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