北理工團隊在非對稱配位雙原子鐵催化劑制備及高效電催化ORR應用的研究中取得重要進展
發(fā)布日期:2024-05-31 供稿:材料學院 陳文星 攝影:材料學院
編輯:牟雪嬌 審核:程興旺閱讀次數(shù):近日,js5金沙2004cm龐思平教授、李生華教授、陳文星副教授和清華大學張亮副教授團隊合作,在非對稱配位雙原子鐵催化劑制備及高效電催化ORR應用的研究中取得重要進展,相關成果以“Precisely Constructing Charge-Asymmetric Dual-Atom Fe Sites Supported on Hollow Porous Carbon Spheres for Efficient Oxygen Reduction”為題,發(fā)表于頂級期刊《Energy & Environmental Science》(IF:32.5)(文章DOI: 10.1039/D4EE01309C)。js5金沙2004cm為第一通訊單位,材料學院博士生李亞瓊和魏子皓以及清華大學博士后羅璇為共同一作。
在我國清潔能源和可持續(xù)發(fā)展戰(zhàn)略中,氫燃料電池占據(jù)了至關重要的地位,近年來已成為研究領域的熱點。然而,陰極的ORR反應卻因動力學過程的遲緩,成為了限制氫燃料電池功率密度和能量轉換效率提升的關鍵因素。為克服這一挑戰(zhàn),研究者們致力于設計具有合理結構的催化劑,以降低反應能壘,從而加快ORR的反應動力學。在這一背景下,龐思平教授、李生華教授、陳文星副教授以及清華大學張亮副教授的團隊取得了顯著進展。他們通過對碳載體料的形貌和金屬活性位點配位環(huán)境的調控,成功制備了一種以中空碳球為載體的電荷非對稱雙原子ORR催化劑(Fe2-S1N5/SNC),催化劑的相關形貌表征如圖1所示。此催化劑中,氮摻雜的中空碳球作為活性位點的理想載體,顯著縮短了ORR反應過程中物質到達活性位點的路徑。通過的X射線吸收譜學(XAS)技術,深入解析了催化劑的活性位點結構,證實了其獨特的電荷非對稱特性,如圖2所示。進一步地通過密度泛函(DFT)計算發(fā)現(xiàn),催化劑Fe2-S1N5/SNC中的電荷非對稱Fe雙原子位點對ORR反應中間產(chǎn)物OH*表現(xiàn)出更合適的吸附能,有利于OH*的脫附,提高了反應動力學,如圖3所示。在0.1 mol·L-1 HClO4溶液中,F(xiàn)e2-S1N5/SNC的半波電位為0.829 V,接近商業(yè)化Pt/C催化劑的水平,如圖4所示。這一結果為高活性、低成本金屬催化劑的設計提供了新的思路,特別是關于催化反應活性位點的精確構建。
圖1. 非對稱催化劑Fe2-S1N5/SNC的合成策略和形貌表征
圖2. 非對稱催化劑Fe2-S1N5/SNC的XAFS圖譜分析
圖3. 非對稱催化劑Fe2-S1N5/SNC的理論計算結果
圖4. 非對稱催化劑Fe2-S1N5/SNC的ORR測試結果。
全文鏈接:https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2024/ee/d4ee01309c
該研究課題得到了國家自然科學基金、js5金沙2004cm青年教師研究基金、智能綠色車輛與出行國家重點實驗室項目、清華大學科研啟動基金和高性能計算中心提供的資金支持。特別感謝js5金沙2004cm分析測試中心張芳老師在透射電子顯微表征方面的支持。
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